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          中國科大在石墨烯碳材料酸性電催化氧還原方面取得新進展

          時間:2021-09-11 20:48:49 來源:合肥微尺度物質科學國家研究中心

            近日,中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和材料科學與工程系陳乾旺教授課題組在氮摻雜石墨烯碳材料中成功構建了五元環拓撲缺陷等結構,該材料在酸性電催化氧還原反應(ORR)和燃料電池中呈現出很高的催化活性和穩定性。該成果以“Constructing Graphitic-Nitrogen-Bonded Pentagons in Interlayer-Expanded Graphene Matrix toward Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction”為題發表在學術期刊Advanced Materials上。


            質子交換膜燃料電池(PEMFC)的商業化應用受制于陰極催化劑鉑(Pt)的高昂成本。石墨烯碳材料因具有耐酸腐蝕、優異的導電性以及可調的物理化學性質而被視為極具潛力的替代品,但對稱的sp2雜化電子結構使得其呈催化惰性,盡管人們作了大量的研究,但目前碳基非金屬催化劑在酸性電解液中的ORR活性遠低于過渡金屬和貴金屬Pt。如何在石墨烯碳材料中設計制備高活性催化位點是急需解決的問題,也是實現碳材料在PEMFC中應用的關鍵。


            針對上述問題,課題組通過堿(土)金屬鹵素鹽插層的方法在氮摻雜石墨烯碳材料中制備了石墨型氮與碳五元環相連的結構。插層削弱了層間范德華力,擴大了石墨層間距,導致石墨烯剝離,過程中也產生了五元環拓撲缺陷等。理論計算表明,在這種新的催化活性結構中,石墨型氮的引入進一步提高了碳五元環上的共軛π電子數,使得該結構的邊緣碳原子增強了對O2分子的吸附,降低了ORR反應能壘,從而提高了催化反應活性。該催化劑在0.1M HClO4中的反應半波電位達到0.81V(參照可逆氫電極),并且有長達100h的穩定性。其組裝成PEMFC,在O2氣氛下的功率密度達到440mW/cm-2。該工作為基于石墨烯碳材料設計高活性電催劑提供了一種思路。


            中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心博士研究生劉帥為論文第一作者,陳乾旺教授為通訊作者。安徽大學物科院電鏡中心葛炳輝教授團隊在拓撲缺陷電鏡分析方面給予了大力支持。該研究得到了國家自然科學基金委等的支持。


            論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202103133


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          圖 含有石墨氮修飾碳五元環結構的碳材料的合成及其ORR性能


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